Sbírka polygrafie vznikala do II. světové války na dvou místech. Starší část pochází z fondů Českého průmyslového muzea, založeného Vojtěchem Náprstkem, v němž se grafické sbírky vytvářely od 70. let 19. století; druhou částí jsou původní sbírky Technického muzea, které vznikaly od roku 1911. Obě sbírky se definitivně spojily v roce 1944. Sbírka je velmi rozsáhlá. Celkem je evidováno téměř 5000 položek, z nichž některé jsou ještě širokými soubory např. tisků či tiskových forem. Základem sbírky je kolekce 200 strojů. Jsou to stroje tiskové, dokončovací, pro přípravu tiskové formy a malý oddíl strojů kancelářských. Dále je zde velmi rozsáhlý fond tiskových forem pro všechny techniky, ale především knihtiskové štočky. Zastoupeny jsou také finální výrobky – knihy, časopisy, plakáty a další tisky. Sbírka je členěna podle technologického postupu polygrafické výroby a dle jednotlivých tiskových technik: tisk z výšky, tisk z hloubky (hlubotisk, heliogravura a fond památek na Karla Václava Klíče), tisk z plochy (ofset i litografie). Další částí je příprava tiskové formy, písmolijectví a knihařské dokončovací zpracování. V každém oddílu je zastoupen reprezentativní vzorek výrobních strojů, pomocných nástrojů a nářadí a konečných výrobků. Unikátem je dřevěný knihtiskový lis ze 17. století. Z dalších zajímavých předmětů lze uvést první knihtiskovou rotačku v českých zemích, knihtiskový rychlolis z roku 1877 a ucelenou vývojovou řadu litografických strojů.

Sbírku psací techniky tvoří bezmála 400 psacích strojů přibližně stovky různých značek. Nejvíce jsou zastoupeny seriově vyráběné stroje americké provenience, dále výrobky německé, anglické (Salter, Lloyd), české (Zeta, Consul), dále jsou tu i ukázky produkce švýcarské, norské a další. Sbírku psací techniky pak doplňují exponáty dokumentující výrobu a užívání psacích tužek, plnicích a psacích per a několik replik starověkého psacího náčiní. Unikátem je německý psací stroj Westphalia, nebo miniaturní psací strojek Taurus Type, na první pohled zaměnitelný s kapesními hodinkami. Mezi unikátními exponáty je také několik strojů domácího původu, např. prototyp českého psacího stroje Matouš, dále kuriózní dřevěný strojek Aerotyp J. Nováka a především originální psací stroj, který v jediném exempláři vyrobil Jindřich Odkolek.